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    亞納米尺度PtFe團簇用于提純氫氣研究取得新進展
     
    2022-11-14 | 文章來源:沈陽材料科學國家研究中心        【 】【打印】【關閉

      最近,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心劉洪陽研究員和博士研究生賈志民等人與北京大學馬丁教授、香港科技大學王寧教授、中科院上海應用物理所姜政研究員以及中科院山西煤化所溫曉東研究員等團隊合作,設計出一種錨定在彎曲石墨烯載體(ND@G)上的新型PtFe雙金屬團簇催化劑(0.75Pt0.2Fe/ND@G),該催化劑由少數幾個Pt原子與鄰近Fe原子鍵合形成原子級分散全暴露PtFe雙金屬團簇,可以實現低溫下高效去除氫氣中的CO,并保持100%CO選擇性。這種全暴露PtFe雙金屬團簇具有最大化的金屬利用率和豐富的Pt-Fe界面活性位點,是目前已報道的具有最高低溫活性速率的催化劑。近日,該項研究成果于1110日在線發表于Nature Communications期刊。 

      氫氣作為一種可再生的清潔能源,在滿足世界日益增長的能源需求和實現凈零碳排放的目標中發揮越來越重要的作用。質子交換膜燃料電池(PEMFC)由于其效率高、工作溫度低、無碳排放等優點,被認為是一種未來重要的氫利用方法。然而,目前工業利用碳氫化合物水蒸汽重整和水煤氣變換反應制備的氫氣中存在微量CO雜質,CO分子會強吸附在PEMFC中鉑電極表面發生CO中毒,導致PEMFC工作效率的嚴重下降。因此,必須制取高純氫氣用于PEMFC。利用CO優先氧化反應(PROX)即通過在富氫中選擇性地氧化去除CO,這一催化過程被認為是一種提純氫氣的有效方式。然而,由于PEMFC操作溫度較低,在低溫下PROX反應中實現CO的高效催化氧化仍然具有一定的挑戰性。我們前期研究工作表明,在CO氧化反應中,全暴露Pt團簇催化劑(Ptn/ND@G)具有優異的低溫氧化活性(ACS Catal. 2022, 12, 9602-9610)。然而,單Pt團簇表面發生反應時存在CO和氧氣競爭吸附,抑制彼此活化,從而會影響CO氧化活性。因此,通過引入第二組分構建高分散和充分利用的雙金屬界面位點以提高PROX反應的低溫催化性能具有重要意義。 

      在本研究工作中,科研人員通過在ND@G載體表面引入第二組分原子級分散的Fe,并構建由Pt原子簇與相鄰Fe原子鍵合形成的全暴露PtFe雙金屬團簇,可以實現金屬利用率和Pt-Fe界面位點數的共同最大化,進而提高低溫PROX反應的催化性能。全暴露PtFe雙金屬團簇(0.75Pt0.2Fe/ND@G)的電鏡結構表征(圖1)和X射線吸收譜結果(圖2)證明全暴露PtFe雙金屬團簇的精細結構和Pt-Fe鍵的形成。在PROX反應中(圖3a-3d),全暴露PtFe團簇在30℃下實現CO完全去除和100%CO選擇性,同時對比Pt/ND@G催化劑和目前已報道的催化劑,全暴露PtFe團簇均表現出最優的低溫氧化活性。此外,在30℃下超過100個小時催化性能仍然保持穩定。結合原位XPS、CO-DRIFTS實驗和理論計算表明(圖3e-3f),全暴露PtFe團簇可以實現CO和氧氣的非競爭吸附,同時充分的Pt-Fe界面位點可以促進不飽和Fe原子的氧氣吸附活化和Pt團簇上的CO吸附,從而快速實現CO氧化反應,獲得優異的催化性能。該項研究工作為設計開發高效穩定的亞納米金屬催化材料提供新的思路。 

      該工作得到了科技部重點研發計劃催化科學專項、基金委重大研究計劃集成項目、基金委企業聯合基金重點項目、基金委國際合作中港聯合基金、遼寧省興遼英才計劃、中科院建制化項目、國研中心青年人才項目與中石化企業合作項目提供的支持,以及上海同步輻射光源、北京同步輻射光源的大力支持。 

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    圖1 全暴露PtFe雙金屬團簇(0.75Pt0.2Fe/ND@G)的HAADF-STEM表征

    圖2 全暴露PtFe雙金屬團簇(0.75Pt0.2Fe/ND@G)的XAFS表征

    圖3 全暴露PtFe雙金屬團簇(0.75Pt0.2Fe/ND@G)的PROX反應催化性能以及理論計算研究

    圖4 亞納米全暴露PtFe團簇催化CO選擇性氧化示意圖

     

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